Группа была основана в Австрии в 1996 году двумя друзьями — Томасом Райнером и Хансом Медвенитшом. Скоро бывшая одноклассница Томаса, Соня Краусхофер, присоединилась к группе, и LAI заключили контракт со звукозаписывающей компанией. Они выпустили свой первый альбом «Lieder die wie Wunden bluten» в 1997 на лейбле MOS Records в Лихтенштейне, который стал популярен в немецком готическом андеграунде. В 1999 LAI перешли на лейбл Trisol Records. До 2002 года было выпущено ещё два альбома, каждый из которых приносил ещё больше популярности. В 2002 году группу покинул Ганс. Томас и Соня вскоре нашли нового гитариста, Эшли Дэёр, и в ноябре 2002 переформированная группа выпустила сингл «Tiefster Winter». В 2003 году группа выпускает альбом «Als die Liebe starb», а так же «Seelensturm» — коллекцию переработанного раннего материала.

В 2004 году группа опять меняет лейбл, на этот раз на GUN-Supersonic, который является подразделением Sony BMG Music Entertainment. Первым синглом на новом лейбле стала совместная работа с немецкой группой OOMPH! «Brennende Liebe» (выпущен как «OOMPH! feat. L'Âme Immortelle»); на сингл был также снят клип, в котором появились LAI. После этого, L'Âme Immortelle выпустили новый альбом «Gezeiten», который включал также некоторые популярные песни группы, как «5 Jahre», «Stumme Schreie» и «Fallen Angel». Причиной такой резкой смены стиля очевидно стал переход на новый лейбл: заметные элементы электронной музыки ранних работ практически отсутствуют в альбоме «Gezeiten».

В августе 2006 года одновременно с синглом «Phönix» был выпущен альбом «Auf deinen Schwingen», который содержит такие песни как «Wohin» — песня с тем же текстом, что и другая знаменитая работа LAI под названием «Aus den Ruinen» — и «Nur Du», новое звучание которой полностью отличается от ранней работы L'Âme Immortelle. Клипом для этой песни стал мультфильм, что необычно для группы.

22 июня 2007 L'Âme Immortelle выпустили собрание лучшего под названием «10 Jahre». Этот альбом демонстрирует лучшие моменты их карьеры, а также содержит два эксклюзивных трека «No tomorrow» и «Come closer», которые доступны для свободного послушивания в их профиле на портале MySpace.

25 января 2008 был выпущен новый альбом «Namenlos».